2014年，李思函被摄影师发掘并拍摄了一组“雪糕照”，因此在网络上引发关注，之后她接连录制了综艺节目《天天向上》和《开门大吉》；11月，李思函在第六届中国校花大赛中夺得冠军 。
2015年，李思函在爱情喜剧电影《爱情麻辣烫之情定终身》中饰演了一位护士，这是她首次触电大荧幕。
2016年，出演科幻网络电影《超屌联盟》，在剧中以短发造型饰演冷酷帅气、不苟言笑的“暴力萝莉”希子 ；同年，她与冯绍峰合作出演科幻电影《三体》，在片中饰演神秘的黑客女孩 。
2017年，李思函参演由张嘉译、王晓晨领衔主演的都市轻喜剧《我的！体育老师》，在剧中饰演娜娜一角 ；12月，李思函主演的青春科幻校园网络剧《燃血女神》播出，她在剧中饰演一位从未来穿越回现代的超能力人“燃” ；同年，她还与张智霖、薛凯琪等合作主演悬疑网剧《蚀日风暴》，在剧中饰演凌雪 。
李思函凭借一组吃雪糕的照片在网络上走红，被称为“雪糕妹妹”。她外表清纯可人、甜美灵动，举手投足间散发出青涩可爱。高学历，高颜值，让李思函成为了一名内外兼修的优质偶像 。（新浪娱乐评）